A’ cur bacadh air gluasad ìre α-δ air adhbhrachadh le lochdan airson ceallan grèine perovskite formamidine èifeachdach agus seasmhach

Tapadh leibh airson tadhal air Nature.com. Tha taic CSS cuibhrichte aig an dreach den bhrobhsair a tha thu a’ cleachdadh. Airson na toraidhean as fheàrr, tha sinn a’ moladh dreach nas ùire den bhrobhsair agad a chleachdadh (no modh co-chòrdalachd a chuir dheth ann an Internet Explorer). Aig an aon àm, gus dèanamh cinnteach à taic leantainneach, tha sinn a’ sealltainn an làraich gun stoidhle no JavaScript.
Chaidh pasivation lochdan a chleachdadh gu farsaing gus coileanadh cheallan grèine perovskite luaidhe triiodide a leasachadh, ach chan eil buaidh diofar lochdan air seasmhachd α-ìre soilleir fhathast; An seo, a’ cleachdadh teòiridh gnìomh dùmhlachd, tha sinn a’ comharrachadh airson a’ chiad uair slighe crìonadh perovskite luaidhe triiodide formamidine bho α-ìre gu δ-ìre agus a’ sgrùdadh buaidh diofar lochdan air bacadh lùtha gluasaid ìre. Tha toraidhean atharrais a’ ro-innse gur e beàrnan iodine as dualtaiche crìonadh adhbhrachadh leis gu bheil iad a’ lughdachadh a’ bhacaidh lùtha airson gluasad ìre α-δ gu mòr agus gu bheil an lùth cruthachaidh as ìsle aca aig uachdar a’ perovskite. Tha toirt a-steach sreath dùmhail de oxalate luaidhe do-sgaoilte ann an uisge air uachdar a’ perovskite a’ cur bacadh mòr air lobhadh α-ìre, a’ cur casg air imrich agus luaineachadh iodine. A bharrachd air an sin, tha an ro-innleachd seo a’ lughdachadh ath-chur neo-rèididh eadar-aghaidh gu mòr agus ag àrdachadh èifeachdas cealla grèine gu 25.39% (dearbhte 24.92%). Faodaidh an inneal gun phacaigeadh a èifeachdas tùsail de 92% a chumail suas an dèidh obrachadh aig a’ chumhachd as àirde airson 550 uair fo rèididheachd mais adhair 1.5 G air a samhlachadh.
Tha èifeachdas tionndaidh cumhachd (PCE) cheallan grèine perovskite (PSCn) air ruighinn ìre as àirde de 26%1. Bho 2015, tha PSCn an latha an-diugh air fòrmaidine triiodide perovskite (FAPbI3) a thaghadh mar shreath a tha a’ gabhail a-steach solas air sgàth a sheasmhachd teirmeach sàr-mhath agus beàrn còmhlain faisg air crìoch Shockley-Keisser de 2,3,4. Gu mì-fhortanach, bidh filmichean FAPbI3 a’ dol tro ghluasad ìre gu teirmeadainimigeach bho ìre α dubh gu ìre δ buidhe neo-perovskite aig teòthachd an t-seòmair5,6. Gus casg a chuir air cruthachadh na h-ìre delta, chaidh diofar cho-dhèanamh perovskite iom-fhillte a leasachadh. Is e an ro-innleachd as cumanta airson faighinn thairis air an duilgheadas seo FAPbI3 a mheasgachadh le measgachadh de ianan methyl ammonium (MA+), cesium (Cs+) agus bromide (Br-)7,8,9. Ach, bidh perovskites hibrid a’ fulang le leudachadh beàrn-chòmhlain agus dealachadh ìrean air adhbhrachadh le solas, a tha a’ cur bacadh air coileanadh agus seasmhachd obrachaidh nan PSCn a thig às a sin10,11,12.
Tha sgrùdaidhean o chionn ghoirid air sealltainn gu bheil seasmhachd sàr-mhath aig FAPbI3 criostail singilte fìor-ghlan gun doping sam bith air sgàth a chriostalachd sàr-mhath agus easbhaidhean ìosal13,14. Mar sin, tha lughdachadh easbhaidhean le bhith ag àrdachadh criostalachd FAPbI3 mòr-chuid na ro-innleachd chudromach gus PSCn èifeachdach is seasmhach a choileanadh2,15. Ach, rè obrachadh PSC FAPbI3, faodaidh crìonadh chun ìre δ neo-perovskite sia-thaobhach buidhe nach eilear ag iarraidh tachairt fhathast16. Mar as trice bidh am pròiseas a’ tòiseachadh aig uachdaran agus crìochan gràin a tha nas buailtiche do uisge, teas agus solas air sgàth làthaireachd grunn raointean easbhaidheach17. Mar sin, tha feum air pasivation uachdar/gràin gus ìre dhubh FAPbI318 a dhèanamh seasmhach. Tha mòran ro-innleachdan pasivation easbhaidh, a’ gabhail a-steach toirt a-steach perovskites ìosal-mheudach, moileciuilean Lewis searbhag-bonn, agus salainn halide ammonium, air adhartas mòr a dhèanamh ann am PSCn formamidine19,20,21,22. Gu ruige seo, tha cha mhòr a h-uile sgrùdadh air fòcas a chuir air àite diofar lochdan ann a bhith a’ dearbhadh feartan optoelectronic leithid ath-chur giùlain, fad sgaoilidh agus structar còmhlan ann an ceallan grèine22,23,24. Mar eisimpleir, thathas a’ cleachdadh teòiridh gnìomh dùmhlachd (DFT) gus ro-innse gu teòiridheach lùths cruthachaidh agus ìrean lùth glacaidh diofar lochdan, a thathas a’ cleachdadh gu farsaing gus stiùireadh a thoirt do dhealbhadh fulangach practaigeach20,25,26. Mar a bhios an àireamh de lochdan a’ lùghdachadh, mar as trice bidh seasmhachd an uidheim a’ leasachadh. Ach, ann an PSCn formamidine, bu chòir gum biodh na dòighean buaidh diofar lochdan air seasmhachd ìre agus feartan foto-dealain gu tur eadar-dhealaichte. Cho fad ‘s as aithne dhuinn, chan eil tuigse bhunasach air mar a bhios lochdan ag adhbhrachadh an gluasad ìre ciùbach gu sia-thaobhach (α-δ) agus àite fulangas uachdar air seasmhachd ìre α-FAPbI3 perovskite fhathast air a thuigsinn gu math.
An seo, tha sinn a’ nochdadh slighe lobhadh perovskite FAPbI3 bho ìre α dubh gu ìre δ buidhe agus buaidh diofar lochdan air a’ bhacadh lùtha den ghluasad ìre α gu δ tro DFT. Thathar a’ ro-innse gur e beàrnan I, a thèid a chruthachadh gu furasta rè saothrachadh fhilmichean agus obrachadh an uidheim, as dualtaiche an gluasad ìre α-δ a thòiseachadh. Mar sin, thug sinn a-steach sreath dùmhail de luaidhe oxalate (PbC2O4) nach eil so-sgaoilte ann an uisge agus a tha seasmhach gu ceimigeach air mullach FAPbI3 tro ath-bhualadh in situ. Bidh uachdar luaidhe oxalate (LOS) a’ cur casg air cruthachadh beàrnan I agus a’ cur casg air imrich ianan I nuair a thèid a bhrosnachadh le teas, solas agus raointean dealain. Bidh an LOS a thig às a sin a’ lughdachadh ath-chur neo-rèididheachd eadar-aghaidheach gu mòr agus a’ leasachadh èifeachdas PSC FAPbI3 gu 25.39% (dearbhte gu 24.92%). Chùm an inneal LOS gun phacadh 92% den èifeachdas tùsail aige an dèidh dha obrachadh aig a’ phuing cumhachd as àirde (MPP) airson còrr air 550 uair a thìde aig mais èadhair samhlaichte (AM) de 1.5 G de rèididheachd.
An toiseach, rinn sinn àireamhachadh ab initio gus slighe lobhadh perovskite FAPbI3 a lorg gus gluasad bhon ìre α chun na h-ìre δ. Tro phròiseas cruth-atharrachaidh ìre mionaideach, lorgar gu bheil an cruth-atharrachadh bho ochda-cheàrnach trì-thaobhach [PbI6] a tha a’ roinn oiseanan ann an ìre α ciùbach FAPbI3 gu ochda-cheàrnach aon-thaobhach [PbI6] a tha a’ roinn oirean ann an ìre δ sia-thaobhach FAPbI3 air a choileanadh. briseadh 9. Bidh Pb-I a’ cruthachadh ceangal anns a’ chiad cheum (Int-1), agus ruigidh a bhacadh lùtha 0.62 eV / cealla, mar a chithear ann am Figear 1a. Nuair a thèid an ochda-cheàrnach a ghluasad san stiùireadh [0\(\bar{1}\)1], bidh an t-sreath ghoirid sia-thaobhach a’ leudachadh bho 1 × 1 gu 1 × 3, 1 × 4 agus mu dheireadh a’ dol a-steach don ìre δ. Is e (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ co-mheas treòrachaidh na slighe gu lèir. Bhon diagram sgaoilidh lùtha, chithear às dèidh niùclasachadh ìre δ de FAPbI3 anns na h-ìrean a leanas, gu bheil am bacadh lùtha nas ìsle na bacadh an atharrachaidh ìre α, agus tha sin a’ ciallachadh gun tèid an t-atharrachadh ìre a luathachadh. Gu soilleir, tha a’ chiad cheum de smachd a chumail air an t-atharrachadh ìre deatamach ma tha sinn airson casg a chuir air crìonadh ìre α.
a Pròiseas cruth-atharrachaidh ìre bho chlì gu deas – ìre FAPbI3 dhubh (ìre-α), a’ chiad sgoltadh ceangail Pb-I (Int-1) agus tuilleadh sgoltadh ceangail Pb-I (Int-2, Int -3 agus Int -4) agus ìre bhuidhe FAPbI3 (ìre delta). b Bacaidhean lùtha don ghluasad ìre α gu δ de FAPbI3 stèidhichte air diofar lochdan puing intreach. Tha an loidhne dhotagach a’ sealltainn cnap-starra lùtha criostail air leth (0.62 eV). c Lùth cruthachadh lochdan puing bun-sgoile air uachdar luaidhe perovskite. Is e an axis abscissa am cnap-starra lùtha den ghluasad ìre α-δ, agus is e an axis òrdanaichte lùth cruthachadh lochdan. Is iad na pàirtean le sgàil liath, buidhe is uaine seòrsa I (EB ìosal-FE àrd), seòrsa II (FE àrd) agus seòrsa III (EB ìosal-FE ìosal), fa leth. d Lùth cruthachadh lochdan VI agus LOS de FAPbI3 anns an smachd. e Cnap-starra I do imrich ian ann an smachd agus LOS de FAPbI3. f – riochdachadh sgemataig de imrich ianan I (cèitean orains) agus gLOS FAPbI3 (liath, luaidhe; purpaidh (orains), iodine (iodine gluasadach)) anns an smachd gf (clì: sealladh àrd; deas: earrann-tarsainn, donn); carbon; gorm aotrom – naitridean; dearg – ogsaidean; pinc aotrom – haidridean). Tha dàta tùsail air a thoirt seachad ann an cruth fhaidhlichean dàta tùsail.
An uairsin rinn sinn sgrùdadh siostamach air buaidh diofar lochdan puing intreach (a’ gabhail a-steach àiteachadh an-aghaidh làraich PbFA, IFA, PbI, agus IPb; ataman eadar-roinneil Pbi agus Ii; agus beàrnan VI, VFA, agus VPb), a thathas a’ meas mar phrìomh nithean. Tha na lochdan a dh’ adhbhraicheas crìonadh ìre atamach agus ìre lùtha air an sealltainn ann am Figear 1b agus Clàr a bharrachd 1. Gu inntinneach, chan eil a h-uile lochd a’ lughdachadh cnap-starra lùtha an atharrachaidh ìre α-δ (Figear 1b). Tha sinn a’ creidsinn gu bheilear a’ meas gu bheil lochdan aig a bheil lùths cruthachaidh ìosal agus cnapan-starra lùtha atharrachaidh ìre α-δ nas ìsle cronail do sheasmhachd ìre. Mar a chaidh aithris roimhe, thathas den bheachd gu bheil uachdaran beairteach ann an luaidhe èifeachdach airson formamidine PSC27. Mar sin, bidh sinn a’ cur fòcas air an uachdar crìochnaichte le PbI2 (100) fo chumhachan beairteach ann an luaidhe. Tha lùth cruthachaidh lochdan lochdan puing intreach uachdar air a shealltainn ann am Figear 1c agus Clàr a bharrachd 1. Stèidhichte air a’ chnap-starra lùtha (EB) agus lùth cruthachaidh atharrachaidh ìre (FE), tha na lochdan sin air an seòrsachadh ann an trì seòrsaichean. Seòrsa I (EB ìosal-FE àrd): Ged a lughdaicheas IPb, VFA agus VPb am bacadh lùtha gu gluasad ìre gu mòr, tha lùths cruthachaidh àrd aca. Mar sin, tha sinn a’ creidsinn nach eil buaidh mhòr aig na seòrsaichean lochdan seo air gluasadan ìre leis nach eil iad air an cruthachadh gu tric. Seòrsa II (EB àrd): Air sgàth a’ bhacaidh lùtha gluasad ìre α-δ leasaichte, chan eil na lochdan an-aghaidh làraich PbI, IFA agus PbFA a’ dèanamh cron air seasmhachd ìre perovskite α-FAPbI3. Seòrsa III (EB ìosal-FE ìosal): Faodaidh lochdan VI, Ii agus Pbi le lùths cruthachaidh an ìre mhath ìosal crìonadh ìre dhubh adhbhrachadh. Gu sònraichte leis an FE agus EB VI as ìsle, tha sinn a’ creidsinn gur e an ro-innleachd as èifeachdaiche beàrnan I a lughdachadh.
Gus VI a lùghdachadh, leasaich sinn sreath dùmhail de PbC2O4 gus uachdar FAPbI3 a leasachadh. An coimeas ri luchd-fulang salainn halide organach leithid phenylethylammonium iodide (PEAI) agus n-octylammonium iodide (OAI), tha PbC2O4, anns nach eil ianan halogen gluasadach, seasmhach gu ceimigeach, do-sgaoilte ann an uisge, agus furasta a dhì-ghnìomhachadh nuair a thèid a bhrosnachadh. Deagh sheasmhachadh taiseachd uachdar agus raon dealain perovskite. Chan eil so-sgaoilteachd PbC2O4 ann an uisge ach 0.00065 g / L, a tha eadhon nas ìsle na so-sgaoilteachd PbSO428. Nas cudromaiche, faodar sreathan dùmhail is èideadh de LOS ullachadh gu bog air filmichean perovskite a’ cleachdadh ath-bheachdan in situ (faic gu h-ìosal). Rinn sinn atharrais DFT air a’ cheangal eadar-aghaidh eadar FAPbI3 agus PbC2O4 mar a chithear ann am Figear Taiceil 1. Tha Clàr Taiceil 2 a’ taisbeanadh lùth cruthachadh lochdan às deidh stealladh LOS. Fhuair sinn a-mach nach e a-mhàin gu bheil LOS ag àrdachadh lùth cruthachaidh lochdan VI le 0.69–1.53 eV (Figear 1d), ach cuideachd gu bheil e ag àrdachadh lùth gnìomhachaidh I aig uachdar an imrich agus an uachdar fàgail (Figear 1e). Anns a’ chiad ìre, bidh ianan I a’ gluasad air feadh uachdar a’ pherovskite, a’ fàgail ianan VI ann an suidheachadh laitís le cnap-starra lùtha de 0.61 eV. Às deidh LOS a thoirt a-steach, air sgàth buaidh bacadh steric, bidh an lùth gnìomhachaidh airson imrich ianan I ag àrdachadh gu 1.28 eV. Rè imrich ianan I a’ fàgail uachdar a’ pherovskite, tha am cnap-starra lùtha anns an VOC nas àirde cuideachd na anns an sampall smachd (Figear 1e). Tha diagraman sgemataigeach de shlighean imrich ian I ann an smachd agus LOS FAPbI3 air an sealltainn ann am Figear 1 f agus g, fa leth. Tha na toraidhean atharrais a’ sealltainn gun urrainn dha LOS casg a chuir air cruthachadh lochdan VI agus luaineachd I, agus mar sin casg a chuir air niùclasachadh an atharrachaidh ìre α gu δ.
Chaidh deuchainn a dhèanamh air an ath-bhualadh eadar searbhag oxalic agus perovskite FAPbI3. Às dèidh measgachadh fhuasglaidhean searbhag oxalic agus FAPbI3, chaidh meud mòr de dh’easbhaidh gheal a chruthachadh, mar a chithear ann am Figear Leasachail 2. Chaidh an toradh pùdarrach a chomharrachadh mar stuth PbC2O4 fìor-ghlan a’ cleachdadh diffraction X-ghath (XRD) (Figear Leasachail 3) agus speactroscopaidh infridhearg cruth-atharrachaidh Fourier (FTIR) (Figear Leasachail 4). Fhuair sinn a-mach gu bheil searbhag oxalic gu math so-sgaoilte ann an deoch-làidir isopropyl (IPA) aig teòthachd an t-seòmair le so-sgaoilteachd de mu 18 mg / mL, mar a chithear ann am Figear Leasachail 5. Tha seo a’ dèanamh giollachd às dèidh sin nas fhasa leis nach eil IPA, mar fhuasglaiche fulangachaidh cumanta, a’ dèanamh cron air an t-sreath perovskite nas fhaide na ùine ghoirid29. Mar sin, le bhith a’ bogadh am film perovskite ann am fuasgladh searbhag oxalic no le bhith a’ snìomh-chòmhdach an fhuasglaidh searbhag oxalic air a’ perovskite, gheibhear PbC2O4 tana is dùmhail gu sgiobalta air uachdar am film perovskite a rèir a’ cho-aontar cheimigeach a leanas: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI. Faodar FAI a sgaoileadh ann an IPA agus mar sin a thoirt air falbh rè còcaireachd. Faodar tiugh LOS a smachdachadh le ùine ath-bhualadh agus dùmhlachd an ro-ruithear.
Tha ìomhaighean microscopaidh dealanach sganaidh (SEM) de fhilmichean perovskite smachd agus LOS air an sealltainn ann am Figearan 2a, b. Tha na toraidhean a’ sealltainn gu bheil morf-eòlas uachdar a’ perovskite air a ghleidheadh ​​gu math, agus gu bheil àireamh mhòr de ghràineanan mìne air an tasgadh air uachdar a’ ghràin, a bu chòir a bhith a’ riochdachadh sreath PbC2O4 a chaidh a chruthachadh leis an ath-bhualadh in-situ. Tha uachdar beagan nas socair aig film perovskite LOS (Figear a bharrachd 6) agus ceàrn conaltraidh uisge nas motha an taca ris an fhilm smachd (Figear a bharrachd 7). Chaidh microscopaidh dealanach tar-chuir transverse àrd-rèiteachaidh (HR-TEM) a chleachdadh gus sreath uachdar an toraidh a chomharrachadh. An taca ris an fhilm smachd (Figear 2c), tha sreath tana èideadh is dùmhail le tiugh de mu 10 nm ri fhaicinn gu soilleir air mullach perovskite LOS (Figear 2d). Le bhith a’ cleachdadh microscopaidh dealanach sganaidh raon dorcha fàinneach àrd-cheàrnach (HAADF-STEM) gus an eadar-aghaidh eadar PbC2O4 agus FAPbI3 a sgrùdadh, chithear gu soilleir làthaireachd roinnean criostalach de FAPbI3 agus roinnean neo-chruthach de PbC2O4 (Figear a bharrachd 8). Chaidh co-dhèanamh uachdar a’ perovskite às dèidh làimhseachadh searbhag oxalic a chomharrachadh le tomhais speactroscopaidh foto-electron X-ghath (XPS), mar a chithear ann am Figearan 2e–g. Ann am Figear 2e, tha na stùcan C 1s timcheall air 284.8 eV agus 288.5 eV a’ buntainn ris na comharran CC agus FA sònraichte, fa leth. An coimeas ris a’ membran smachd, sheall am membran LOS stùc a bharrachd aig 289.2 eV, air a chur às leth C2O42-. Tha speactram O 1s de perovskite LOS a’ nochdadh trì stùcan O 1s a tha eadar-dhealaichte gu ceimigeach aig 531.7 eV, 532.5 eV, agus 533.4 eV, a tha a’ freagairt ri COO dì-phròtonaichte, C=O de bhuidhnean oxalate slàn 30 agus dadaman O den phàirt OH (Figear 2e). )). Airson an sampall smachd, cha deach ach stùc bheag O 1s fhaicinn, a dh’ fhaodar a chur às leth ocsaidean a chaidh a chemisorbadh air an uachdar. Tha feartan membran smachd Pb 4f7/2 agus Pb 4f5/2 suidhichte aig 138.4 eV agus 143.3 eV, fa leth. Chunnaic sinn gu bheil am perovskite LOS a’ nochdadh gluasad de mhullach Pb de mu 0.15 eV a dh’ionnsaigh lùth ceangail nas àirde, a’ nochdadh eadar-obrachadh nas làidire eadar na dadaman C2O42- agus Pb (Figear 2g).
a ìomhaighean SEM de fhilmichean smachd agus b LOS perovskite, sealladh bhon mhullach. c Miocroscopaidh dealanach tar-chuir thar-roinneil àrd-rèiteachaidh (HR-TEM) de fhilmichean smachd agus d LOS perovskite. XPS àrd-rèiteachaidh de fhilmichean perovskite e C 1s, f O 1s agus g Pb 4f. Tha an dàta tùsail air a thoirt seachad ann an cruth fhaidhlichean dàta tùsail.
A rèir thoraidhean an DFT, thathas a’ ro-innse gu teòiridheach gum bi lochdan VI agus imrich I gu furasta ag adhbhrachadh an atharrachaidh ìre bho α gu δ. Tha aithisgean roimhe air sealltainn gu bheil I2 air a leigeil ma sgaoil gu luath bho fhilmichean perovskite stèidhichte air PC rè bogadh ann an solas às deidh dhaibh na filmichean a nochdadh do chuideam solais agus teirmeach31,32,33. Gus dearbhadh a dhèanamh air buaidh seasmhachd luaidhe oxalate air ìre α perovskite, chuir sinn na filmichean smachd agus LOS perovskite ann am botail glainne follaiseach anns an robh toluene, fa leth, agus an uairsin chuir sinn rèididheachd orra le 1 solas na grèine airson 24 uair. Thomhais sinn gabhail a-steach solas ultraviolet agus faicsinneach (UV-Vis). ) fuasgladh toluene, mar a chithear ann am Figear 3a. An coimeas ris an sampall smachd, chaidh dian gabhail a-steach I2 mòran nas ìsle fhaicinn a thaobh LOS-perovskite, a’ nochdadh gum faod LOS teann casg a chuir air leigeil ma sgaoil I2 bhon fhilm perovskite rè bogadh ann an solas. Tha dealbhan de fhilmichean smachd agus LOS perovskite aosta air an sealltainn ann an cuir-a-steach Figearan 3b agus c. Tha am perovskite LOS fhathast dubh, agus tha a’ mhòr-chuid den fhilm smachd air tionndadh buidhe. Tha na speactra glacaidh UV-ri fhaicinn den fhilm a chaidh a bhogadh air an sealltainn ann am Figearan 3b, c. Chunnaic sinn gun robh an glacaidh a tha a’ freagairt ri α anns an fhilm smachd air a lùghdachadh gu soilleir. Chaidh tomhais X-ghath a dhèanamh gus mean-fhàs structar a’ chriostail a chlàradh. Às dèidh 24 uair a thìde de shoilleireachadh, sheall am perovskite smachd comharra làidir buidhe δ-ìre (11.8°), agus bha am perovskite LOS fhathast a’ cumail deagh ìre dhubh (Figear 3d).
Speactram glacaidh UV-faicsinneach de fhuasglaidhean toluene anns an deach am film smachd agus am film LOS a bhogadh fo 1 solas na grèine airson 24 uair a thìde. Tha an cuir-a-steach a’ sealltainn vial anns an deach gach film a bhogadh ann an tomhas-lìonaidh co-ionann de toluene. b Speactram glacaidh UV-Vis den fhilm smachd agus c film LOS ro agus às deidh 24 uair a thìde de bhogadh fo 1 solas na grèine. Tha an cuir-a-steach a’ sealltainn dealbh den fhilm deuchainn. d Pàtrain diffraction X-ghath de fhilmichean smachd agus LOS ro agus às deidh 24 uair a thìde de nochdadh. Ìomhaighean SEM den fhilm smachd e agus film f LOS às deidh 24 uair a thìde de nochdadh. Tha dàta tùsail air a thoirt seachad ann an cruth fhaidhlichean dàta tùsail.
Rinn sinn tomhais le microscopaidh sganaidh dealanach (SEM) gus na h-atharrachaidhean meanbh-structarail anns an fhilm perovskite fhaicinn an dèidh 24 uair de shoilleireachadh, mar a chithear ann am Figearan 3e,f. Anns an fhilm smachd, chaidh gràinean mòra a sgrios agus an tionndadh gu bhith nan snàthadan beaga, a bha a’ freagairt ri morf-eòlas toradh ìre-δ FAPbI3 (Figear 3e). Airson filmichean LOS, tha na gràinean perovskite fhathast ann an deagh staid (Figear 3f). Dhearbh na toraidhean gu bheil call I ag adhbhrachadh gu mòr an gluasad bhon ìre dhubh chun na h-ìre buidhe, agus gu bheil PbC2O4 a’ daingneachadh na h-ìre dubha, a’ cur casg air call I. Leis gu bheil dùmhlachd an àite bàn aig an uachdar mòran nas àirde na tha e ann am meud a’ ghràin,34 tha e nas dualtaiche gun tachair an ìre seo aig uachdar a’ ghràin, a’ leigeil ma sgaoil iodine aig an aon àm agus a’ cruthachadh VI. Mar a chaidh a ro-innse le DFT, faodaidh LOS casg a chuir air cruthachadh lochdan VI agus casg a chuir air imrich ianan I gu uachdar perovskite.
A bharrachd air sin, chaidh buaidh an t-sreath PbC2O4 air strì an aghaidh taiseachd fhilmichean perovskite ann an èadhar àileach (taiseachd coimeasach 30-60%) a sgrùdadh. Mar a chithear ann am Figear Leasachail 9, bha am perovskite LOS fhathast dubh an dèidh 12 latha, agus thionndaidh am film smachd buidhe. Ann an tomhais XRD, tha am film smachd a’ sealltainn beinn làidir aig 11.8° a tha a’ freagairt ris an ìre δ de FAPbI3, agus tha am perovskite LOS a’ cumail an ìre α dhubh gu math (Figear Leasachail 10).
Chaidh foto-shonnrachaidh staid sheasmhach (PL) agus foto-shonnrachaidh rè ùine (TRPL) a chleachdadh gus buaidh fulangachaidh luaidhe oxalate air uachdar perovskite a sgrùdadh. Ann am Figear. Tha Figear 4a a’ sealltainn gu bheil dian PL nas àirde aig film LOS. Anns an ìomhaigh mapaidh PL, tha dian film LOS thairis air an raon iomlan de 10 × 10 μm2 nas àirde na dian film an smachd (Figear a bharrachd 11), a’ nochdadh gu bheil PbC2O4 a’ fulang film perovskite gu cothromach. Tha fad-beatha a’ ghiùlain air a dhearbhadh le bhith a’ tuairmseachadh lobhadh TRPL le aon ghnìomh eas-chruthach (Figear 4b). Tha fad-beatha giùlain film LOS 5.2 μs, a tha tòrr nas fhaide na am film smachd le fad-beatha giùlain de 0.9 μs, a’ nochdadh ath-cho-chur neo-rèididheachd uachdar nas lugha.
PL staid sheasmhach agus speactra-b de PL sealach de fhilmichean perovskite air fo-stratan glainne. c Lùb SP an inneil (FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au). d Speactram EQE agus speactram Jsc EQE air an amalachadh bhon inneal as èifeachdaiche. d Eisimeileachd dian solais inneal perovskite air an diagram Voc. f Mion-sgrùdadh MKRC àbhaisteach a’ cleachdadh inneal toll glan ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au. Is e VTFL am bholtaids lìonadh ribe as àirde. Bho na dàta seo rinn sinn obrachadh a-mach dùmhlachd an ribe (Nt). Tha dàta tùsail air a thoirt seachad ann an cruth fhaidhlichean dàta tùsail.
Gus buaidh an t-sreath luaidhe oxalate air coileanadh an inneil a sgrùdadh, chaidh structar conaltraidh traidiseanta FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au a chleachdadh. Bidh sinn a’ cleachdadh clòraid formamidine (FACl) mar chur-ris don ro-ruithear perovskite an àite methylamine hydrochloride (MACl) gus coileanadh inneil nas fheàrr fhaighinn, leis gum faod FACl càileachd criostail nas fheàrr a thoirt seachad agus beàrn còmhlan FAPbI335 a sheachnadh (faic Figearan Taiceil 1 agus 2 airson coimeas mionaideach). ). 12-14). Chaidh IPA a thaghadh mar an antisolvent leis gu bheil e a’ toirt seachad càileachd criostail nas fheàrr agus treòrachadh as fheàrr ann am filmichean perovskite an taca ri diethyl ether (DE) no clorobenzene (CB)36 (Figearan Taiceil 15 agus 16). Chaidh tiugh PbC2O4 a bharrachadh gu faiceallach gus cothromachadh math a dhèanamh eadar passivation locht agus còmhdhail luchd le bhith ag atharrachadh dùmhlachd searbhag oxalic (Figear Taiceil 17). Tha ìomhaighean SEM thar-roinneil de na h-innealan smachd is LOS leasaichte air an sealltainn ann am Figear a bharrachd 18. Tha lùban dùmhlachd sruth (CD) àbhaisteach airson innealan smachd is LOS air an sealltainn ann am Figear 4c, agus tha na paramadairean a chaidh a thoirt a-mach air an toirt seachad ann an Clàr a bharrachd 3. Ceallan smachd èifeachdais tionndaidh cumhachd as àirde (PCE) 23.43% (22.94%), Jsc 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), Voc 1.16 V (1.16 V) agus sganadh air ais (air adhart). Is e am factar lìonaidh (FF) 78.40% (76.69%). Is e 25.39% (24.79%) an PCE LOS PSC as àirde, is e 25.77 mA cm-2 an Jsc, is e 1.18 V an Voc, is e FF 83.50% (81.52%) bho sganadh air ais (air adhart gu). Choilean an inneal LOS coileanadh dearbhte fòto-bholtaigeach de 24.92% ann an obair-lann fòto-bholtaigeach treas-phàrtaidh earbsach (Figear a bharrachd 19). Thug an èifeachdas cuantamach taobh a-muigh (EQE) Jsc amalaichte de 24.90 mA cm-2 (smachd) agus 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), fa leth, a bha ann an deagh cho-chòrdadh ris an Jsc a chaidh a thomhas anns an speactram àbhaisteach AM 1.5 G (Figear .4d). Tha an sgaoileadh staitistigeil de PCEan tomhaiste airson PSCan smachd agus LOS air a shealltainn ann am Figear a bharrachd 20.
Mar a chithear ann am Figear 4e, chaidh an dàimh eadar Voc agus dian solais obrachadh a-mach gus buaidh PbC2O4 air ath-chur uachdar le taic ribe a sgrùdadh. Tha leathad na loidhne iomchaidh airson an inneal LOS 1.16 kBT/sq, a tha nas ìsle na leathad na loidhne iomchaidh airson an inneal smachd (1.31 kBT/sq), a’ dearbhadh gu bheil LOS feumail airson casg a chuir air ath-chur uachdar le mealladairean. Bidh sinn a’ cleachdadh teicneòlas cuingealachaidh sruth cosgais fànais (SCLC) gus dùmhlachd locht film perovskite a thomhas gu cainníomach le bhith a’ tomhas feart IV dorcha inneal toll (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) mar a chithear san fhigear. Seall 4f. Tha dùmhlachd an ribe air a thomhas leis an fhoirmle Nt = 2ε0εVTFL/eL2, far a bheil ε na cunbhalach dielectric coimeasach den fhilm perovskite, ε0 na cunbhalach dielectric den fhalamh, VTFL am bholtaids chuingealaichte airson an ribe a lìonadh, e an cosgais, L tiughas an fhilm perovskite (650 nm). Tha dùmhlachd locht an inneil VOC air a thomhas mar 1.450 × 1015 cm–3, a tha nas ìsle na dùmhlachd locht an inneil smachd, a tha 1.795 × 1015 cm–3.
Chaidh an inneal gun phacadh a dhearbhadh aig a’ phuing cumhachd as àirde (MPP) fo sholas an latha gu lèir fo naitridean gus a sheasmhachd coileanaidh fad-ùine a sgrùdadh (Figear 5a). Às dèidh 550 uair a thìde, chùm an inneal LOS 92% den èifeachdas as àirde aige fhathast, agus bha coileanadh an inneil smachd air tuiteam gu 60% den choileanadh tùsail aige. Chaidh sgaoileadh nan eileamaidean san t-seann inneal a thomhas le speactrametry mais ian àrd-ìre ùine-itealaich (ToF-SIMS) (Figear 5b, c). Chithear cruinneachadh mòr de iodine anns an raon smachd òir as àirde. Tha na cumhaichean dìon gas neo-ghnìomhach a’ dùnadh a-mach factaran a tha a’ lughdachadh na h-àrainneachd leithid taiseachd agus ogsaidean, a’ moladh gur e uidheaman a-staigh (ie, imrich ian) a tha cunntachail. A rèir toraidhean ToF-SIMS, chaidh ianan I- agus AuI2- a lorg anns an electrod Au, a’ nochdadh sgaoileadh I bhon perovskite a-steach do Au. Tha dian comharra nan ianan I- agus AuI2- anns an inneal smachd timcheall air 10 tursan nas àirde na dian an sampall VOC. Tha aithisgean roimhe air sealltainn gum faod treòrachadh ian leantainn gu lùghdachadh luath ann an seoltachd toll spiro-OMeTAD agus creimeadh ceimigeach air an ìre electrode as àirde, agus mar sin a’ dèanamh cron air a’ cheangal eadar-aghaidh san inneal37,38. Chaidh an electrode Au a thoirt air falbh agus chaidh an ìre spiro-OMeTAD a ghlanadh bhon t-substrate le fuasgladh clorobenzene. An uairsin chomharraich sinn am film a’ cleachdadh diffraction X-ray tachartais grazing (GIXRD) (Figear 5d). Tha na toraidhean a’ sealltainn gu bheil bàrr diffraction follaiseach aig 11.8° aig an fhilm smachd, agus chan eil bàrr diffraction ùr a’ nochdadh anns an sampall LOS. Tha na toraidhean a’ sealltainn gu bheil call mòr de ianan I anns an fhilm smachd ag adhbhrachadh gineadh ìre δ, agus anns an fhilm LOS tha am pròiseas seo air a bhacadh gu soilleir.
575 uair a thìde de leantainn MPP leantainneach air inneal gun seuladh ann an àile naitridean agus 1 solas na grèine gun chriathrag UV. Sgaoileadh ToF-SIMS de ianan b I- agus c AuI2- anns an inneal smachd LOS MPP agus an inneal aosachaidh. Tha na sgàilean buidhe, uaine is orains a’ freagairt ri Au, Spiro-OMeTAD agus perovskite. d GIXRD de fhilm perovskite às dèidh deuchainn MPP. Tha dàta tùsail air a thoirt seachad ann an cruth fhaidhlichean dàta tùsail.
Chaidh seoltachd a rèir teòthachd a thomhas gus dearbhadh gum b’ urrainn do PbC2O4 imrich ian a chasg (Figear Taiceil 21). Tha lùth gnìomhachaidh (Ea) imrich ian air a dhearbhadh le bhith a’ tomhas an atharrachaidh ann an seoltachd (σ) den fhilm FAPbI3 aig diofar theodhachdan (T) agus a’ cleachdadh dàimh Nernst-Einstein: σT = σ0exp(−Ea/kBT), far a bheil σ0 na sheasmhachd, is e kB an cunbhalachd Boltzmann. Gheibh sinn luach Ea bhon leathad ln(σT) an aghaidh 1/T, is e sin 0.283 eV airson an smachd agus 0.419 eV airson an inneal LOS.
Mar gheàrr-chunntas, tha sinn a’ toirt seachad frèam teòiridheach gus slighe lobhadh perovskite FAPbI3 agus buaidh diofar lochdan air cnap-starra lùtha an atharrachaidh ìre α-δ a chomharrachadh. Am measg nan lochdan sin, thathas a’ ro-innse gu teòiridheach gum bi lochdan VI ag adhbhrachadh gluasad ìre bho α gu δ gu furasta. Tha sreath dùmhail de PbC2O4, nach eil so-sgaoilte ann an uisge agus a tha seasmhach gu ceimigeach, air a thoirt a-steach gus ìre-α FAPbI3 a dhèanamh seasmhach le bhith a’ cur bacadh air cruthachadh beàrnan I agus imrich ianan I. Tha an ro-innleachd seo a’ lughdachadh gu mòr an ath-chur neo-rèididh eadar-aghaidheach, ag àrdachadh èifeachdas cealla grèine gu 25.39%, agus a’ leasachadh an t-seasmhachd obrachaidh. Tha na toraidhean againn a’ toirt seachad stiùireadh airson PSCn formamidine èifeachdach agus seasmhach a choileanadh le bhith a’ cur bacadh air an atharrachadh ìre α gu δ a tha air adhbhrachadh le lochdan.
Chaidh titanium(IV) isopropoxide (TTIP, 99.999%) a cheannach bho Sigma-Aldrich. Chaidh searbhag haidreaclórach (HCl, 35.0–37.0%) agus ethanol (gun uisge) a cheannach bho Guangzhou Chemical Industry. Chaidh SnO2 (15 wt% staoin(IV) oxide colloidal dispersion) a cheannach bho Alfa Aesar. Chaidh luaidhe(II) iodide (PbI2, 99.99%) a cheannach bho TCI Shanghai (Sìona). Chaidh iodide formamidine (FAI, ≥99.5%), clòraid formamidine (FACl, ≥99.5%), hydrochloride methylamine (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-tetrakis-(N,N-di-p))-methoxyaniline)-9,9′-spirobifluorene (Spiro-OMeTAD, ≥99.5%), lithium bis(trifluoromethane)sulfonylimide (Li-TFSI, 99.95%), 4-tert-butylpyridine (tBP, 96%) a cheannach bho Xi'an Polymer Light Technology Company (Sìona). N,N-dimethylformamide (DMF, 99.8%), dimethyl sulfoxide (DMSO, 99.9%), alcol isopropyl (IPA, 99.8%), clorobenzene (CB, 99.8%), acetonitrile (ACN). Air a cheannach bho Sigma-Aldrich. Chaidh searbhag ocsaileach (H2C2O4, 99.9%) a cheannach bho Macklin. Chaidh a h-uile ceimigean a chleachdadh mar a fhuaireadh iad gun atharrachaidhean sam bith eile.
Chaidh fo-stratan ITO no FTO (1.5 × 1.5 cm2) a ghlanadh gu ultrasonach le inneal-glanaidh, acetone, agus ethanol airson 10 mionaidean, fa leth, agus an uairsin gan tiormachadh fo shruth naitridean. Chaidh sreath bacaidh dùmhail TiO2 a thasgadh air fo-strat FTO a’ cleachdadh fuasgladh de titanium diisopropoxybis (acetylacetonate) ann an ethanol (1/25, v / v) air a thasgadh aig 500 ° C airson 60 mionaid. Chaidh an sgaoileadh colloidal SnO2 a lagachadh le uisge dì-ionichte ann an co-mheas meud de 1: 5. Air fo-strat glan air a làimhseachadh le òson UV airson 20 mionaid, chaidh film tana de nanoparticles SnO2 a thasgadh aig 4000 rpm airson 30 diogan agus an uairsin air a ro-theasachadh aig 150 ° C airson 30 mionaid. Airson an fhuasgladh ro-ruithear perovskite, chaidh 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 agus FACl (20 mol%) a sgaoileadh ann am fuasglaiche measgaichte DMF / DMSO (15/1). Chaidh an sreath perovskite ullachadh le bhith a’ cur 40 μL de fhuasgladh ro-ruithear perovskite ann an ceud-shreath air mullach an t-sreath SnO2 air a làimhseachadh le UV-ozone aig 5000 rpm ann an èadhar mun cuairt airson 25 diogan. 5 diogan an dèidh an turas mu dheireadh, chaidh 50 μL de fhuasgladh MACl IPA (4 mg/mL) a leigeil sìos gu sgiobalta air an t-substrate mar anti-solvent. An uairsin, chaidh na filmichean ùr-ullaichte a losgadh aig 150°C airson 20 mionaid agus an uairsin aig 100°C airson 10 mionaidean. Às dèidh am film perovskite fhuarachadh gu teòthachd an t-seòmair, chaidh fuasgladh H2C2O4 (1, 2, 4 mg air a sgaoileadh ann an 1 mL IPA) a chuir ann an ceud-shreath aig 4000 rpm airson 30 diogan gus uachdar a’ perovskite a dhèanamh neo-ghnìomhach. Chaidh fuasgladh spiro-OMeTAD, a chaidh ullachadh le bhith a’ measgachadh 72.3 mg spiro-OMeTAD, 1 ml CB, 27 µl tBP agus 17.5 µl Li-TFSI (520 mg ann an 1 ml acetonitrile), a shnìomh-chòmhdach air an fhilm aig 4000 rpm taobh a-staigh 30 diogan. Mu dheireadh, chaidh sreath Au 100 nm de thighead a ghalachadh ann am falamh aig ìre 0.05 nm/s (0~1 nm), 0.1 nm/s (2~15 nm) agus 0.5 nm/s (16~100 nm).
Chaidh coileanadh SC nan ceallan grèine perovskite a thomhas le bhith a’ cleachdadh meatair Keithley 2400 fo shoillseachadh simulator grèine (SS-X50) aig dian solais de 100 mW/cm2 agus air a dhearbhadh le bhith a’ cleachdadh ceallan grèine silicon àbhaisteach calibrated. Mura h-eilear ag ràdh a chaochladh, chaidh lùban SP a thomhas ann am bogsa miotag làn naitridein aig teòthachd an t-seòmair (~25°C) ann am modhan sganaidh air adhart agus air ais (ceum bholtaids 20 mV, ùine dàil 10 ms). Chaidh masg sgàil a chleachdadh gus farsaingeachd èifeachdach de 0.067 cm2 a dhearbhadh airson a’ PSC tomhaiste. Chaidh tomhais EQE a dhèanamh ann an èadhar mun cuairt a’ cleachdadh siostam PVE300-IVT210 (Industrial Vision Technology(s) Pte Ltd) le solas monochromatic air a fhòcasadh air an inneal. Airson seasmhachd an inneil, chaidh deuchainn a dhèanamh air ceallan grèine neo-cheapsail ann am bogsa miotag naitridein aig cuideam 100 mW/cm2 às aonais sìoltachan UV. Tha ToF-SIMS air a thomhas le bhith a’ cleachdadh SIMS ùine-itealaich PHI nanoTOFII. Fhuaireadh pròifileadh doimhneachd le bhith a’ cleachdadh gunna ian Ar 4 kV le farsaingeachd de 400 × 400 µm.
Chaidh tomhais speactroscopaidh foto-eileagtron X-ghath (XPS) a dhèanamh air siostam Thermo-VG Scientific (ESCALAB 250) a’ cleachdadh Al Kα monochromatichte (airson modh XPS) aig cuideam de 5.0 × 10–7 Pa. Chaidh microscopaidh sganaidh dealanach (SEM) a dhèanamh air siostam JEOL-JSM-6330F. Chaidh morf-eòlas uachdar agus garbh-chruth nam filmichean perovskite a thomhas a’ cleachdadh microscopaidh feachd atamach (AFM) (Bruker Dimension FastScan). Tha STEM agus HAADF-STEM air an cumail aig STEM FEI Titan Themis. Chaidh speactra glacaidh UV–Vis a thomhas a’ cleachdadh UV-3600Plus (Shimadzu Corporation). Chaidh sruth cuingealachaidh cosgais fànais (SCLC) a chlàradh air meatair Keithley 2400. Chaidh foto-luminescence staid sheasmhach (PL) agus foto-luminescence rèiteachaidh ùine (TRPL) de lobhadh fad-beatha giùlain a thomhas a’ cleachdadh speactrometer foto-luminescence FLS 1000. Chaidh ìomhaighean mapadh PL a thomhas le bhith a’ cleachdadh siostam Raman Horiba LabRam HR Evolution. Chaidh speactroscopaidh infridhearg cruth-atharrachaidh Fourier (FTIR) a dhèanamh le bhith a’ cleachdadh siostam Thermo-Fisher Nicolet NXR 9650.
Anns an obair seo, bidh sinn a’ cleachdadh dòigh samplachaidh slighe SSW gus sgrùdadh a dhèanamh air slighe gluasaid ìre bho ìre α gu ìre δ. Anns an dòigh SSW, tha gluasad uachdar lùtha comasach air a dhearbhadh le stiùireadh a’ mhodh bhog air thuaiream (an dàrna tùs), a leigeas le sgrùdadh mionaideach agus oibiaigteach a dhèanamh air uachdar lùtha comasach. Anns an obair seo, thèid samplachadh slighe a dhèanamh air supercell 72-ataim, agus thèid còrr is 100 paidhir staid tòiseachaidh/deireannach (IS/FS) a chruinneachadh aig ìre DFT. Stèidhichte air an t-seata dàta paidhir IS/FS, faodar an t-slighe a tha a’ ceangal an structair tòiseachaidh agus an structar deireannach a dhearbhadh leis a’ cho-fhreagarrachd eadar ataman, agus an uairsin thèid an gluasad dà-shligheach air feadh uachdar an aonaid caochlaideach a chleachdadh gus an dòigh staid gluasaid a dhearbhadh gu rèidh. (VK-DESV). Às deidh sgrùdadh a dhèanamh airson an staid gluasaid, faodar an t-slighe leis a’ bhacadh as ìsle a dhearbhadh le bhith a’ rangachadh nam bacaidhean lùtha.
Chaidh a h-uile àireamhachadh DFT a dhèanamh a’ cleachdadh VASP (dreach 5.3.5), far a bheil eadar-obrachaidhean electron-ian ataman C, N, H, Pb, agus I air an riochdachadh le sgeama tonn leudaichte ro-mheasta (PAW). Tha an gnìomh co-dhàimh iomlaid air a mhìneachadh leis an tuairmse caisead coitcheann ann am paramadair Perdue-Burke-Ernzerhoff. Chaidh crìoch lùtha airson tonnan rèidh a shuidheachadh gu 400 eV. Tha meud (2 × 2 × 1) aig a’ ghriod k-point Monkhorst–Pack. Airson a h-uile structar, chaidh suidheachaidhean laitís agus atamach a bharrachadh gu h-iomlan gus an robh an co-phàirt cuideam as àirde fo 0.1 GPa agus an co-phàirt feachd as àirde fo 0.02 eV/Å. Anns a’ mhodail uachdar, tha 4 sreathan aig uachdar FAPbI3, tha ataman stèidhichte aig an ìre as ìsle a tha ag atharrais air corp FAPbI3, agus faodaidh na trì sreathan as àirde gluasad gu saor rè a’ phròiseas leasachaidh. Tha an sreath PbC2O4 1 ML de thighead agus tha e suidhichte air uachdar I-criochnaichte FAPbI3, far a bheil Pb ceangailte ri 1I agus 4O.
Airson tuilleadh fiosrachaidh mu dhealbhadh an sgrùdaidh, faic Geàrr-chunntas Aithisg Portfolio Nàdarra a tha co-cheangailte ris an artaigil seo.
Tha a h-uile dàta a fhuaireadh no a chaidh a sgrùdadh rè na sgrùdaidh seo air a ghabhail a-steach san artaigil a chaidh fhoillseachadh, a bharrachd air anns an fhiosrachadh taiceil agus faidhlichean dàta amh. Tha an dàta amh a tha air a thaisbeanadh san sgrùdadh seo ri fhaighinn aig https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440. Tha dàta tùsail air a thoirt seachad airson an artaigil seo.
Green, M. et al. Clàran Èifeachdais Ceallan Grèine (57mh deas.). prògram. foto-dealain. goireas. tagradh. 29, 3–15 (2021).
Parker J. et al. A’ cumail smachd air fàs sreathan perovskite le bhith a’ cleachdadh clòraidean alcail ammonium luaineach. Nature 616, 724–730 (2023).
Zhao Y. et al. Bidh (PbI2)2RbCl neo-ghnìomhach a’ daingneachadh fhilmichean perovskite airson ceallan grèine àrd-èifeachdais. Science 377, 531–534 (2022).
Tan, K. et al. Ceallan grèine perovskite air an tionndadh bun os cionn a’ cleachdadh dopant dimethylacridinyl. Nature, 620, 545–551 (2023).
Han, K. et al. Iodaid luaidhe formamidine criostalach singilte (FAPbI3): lèirsinn air feartan structarail, optaigeach agus dealain. co-fhacal. Matt. 28, 2253–2258 (2016).
Massey, S. et al. Seasmhachd ìre perovskite dubh ann an FAPbI3 agus CsPbI3. AKS Energy Communications. 5, 1974–1985 (2020).
Thusa, JJ, et al. Ceallan grèine perovskite èifeachdach tro riaghladh giùlain nas fheàrr. Nature 590, 587–593 (2021).
Saliba M. et al. Bidh cur cationan rubidium ann an ceallan grèine perovskite a’ leasachadh coileanadh photovoltaic. Science 354, 206–209 (2016).
Saliba M. et al. Ceallan grèine cesium perovskite trì-cation: seasmhachd, ath-riochdachadh agus èifeachdas àrd nas fheàrr. àrainneachd lùtha. an saidheans. 9, 1989–1997 (2016).
Cui X. et al. Adhartasan o chionn ghoirid ann an seasmhachd ìre FAPbI3 ann an ceallan grèine perovskite àrd-choileanaidh Sol. RRL 6, 2200497 (2022).
Delagetta S. et al. Dealachadh ìrean reusanta air adhbhrachadh le solas de perovskites organach-neo-organach halide measgaichte. Nat. communicate. 8, 200 (2017).
Slotcavage, DJ et al. Dealachadh ìrean air adhbhrachadh le solas ann an glacadairean perovskite halide. AKS Energy Communications. 1, 1199–1205 (2016).
Chen, L. et al. Seasmhachd ìre intreach agus beàrn còmhlain intreach criostal singilte perovskite luaidhe triiodide formamidine. Anjiva. Ceimigeach. eadar-nàiseantachd. Deas. 61. e202212700 (2022).
Duinsti, EA msaa. Tuigse fhaighinn air lobhadh methylenediammonium agus a dhreuchd ann an seasmhachd ìre formamidine luaidhe triiodide. J. Chem. Bitch. 18, 10275–10284 (2023).
Lu, HZ et al. Tasgadh smùid èifeachdach is seasmhach de cheallan grèine perovskite dubha FAPbI3. Saidheans 370, 74 (2020).
Doherty, TAS etc. Bidh perovskites halide ochd-cheàrnach claon seasmhach a’ cur bacadh air cruthachadh ìrean le feartan cuibhrichte ann an àiteachan ionadail. Science 374, 1598–1605 (2021).
Ho, K. et al. Dòighean-obrach cruth-atharrachaidh is lobhadh ghràinean formamidine agus perovskites cesium agus luaidhe iodide fo bhuaidh taiseachd is solais. AKS Energy Communications. 6, 934–940 (2021).
Zheng J. et al. Leasachadh anionan pseudohalide airson ceallan grèine perovskite α-FAPbI3. Nature 592, 381–385 (2021).


Àm puist: 15 Giblean 2024